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    超高壓下氫氘混合物新相變行為研究獲進展

    近期,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所極端環境量子物質中心團隊副研究員劉曉迪與北京高壓科學中心、英國愛丁堡大學的研究人員合作,利用金剛石對頂砧高壓技術研究了高壓下氫氘混合物的物性,在氫氘混合物中發現了同位素效應引起的氫氘混合物新相變行為,相關研究成果以Counterintuitive effects of isotopic doping on the phase diagram of H2–HD–D2 molecular alloy為題發表在《美國國家科學院院刊》(PNAS)。劉曉迪為文章的第一作者和共同通訊作者。

    氫的同位素(D),其與氫的質量比(為2)比周期表中其它元素都大,且氫和氘的零點能差別很大,因此存在強烈的同位素效應。氫分子(H2)是費米子,需要滿足反對稱的波函數。氘分子(D2)是波色子,需要滿足對稱的波函數;然而由于氫氘分子(HD)不是全同粒子,不受交換對稱性限制,所以核自旋方向對能級排布沒有影響。上述特征將會對氫、氘和氫氘的相圖及性質有很大影響。氫和氘看似簡單,卻在高壓下展示出極為復雜的相圖,目前已經報道了氫的相I至相V五個高壓固態相。其中,氫和氘的高壓低溫相相II由于其具有特殊的量子效應和同位素效應,呈現出不同的相圖和行為。而氫氘混合物在高壓低溫下的相圖尤其是相II還有待進一步探索。

    研究團隊在高壓下快速獲得了氫氘混合物(H2+D2+HD),并利用自主搭建的高壓低溫原位物性測試系統,研究了氫氘混合物壓力高至200 GPa溫度低至10 K的超高壓低溫拉曼光譜,發現在氫氘混合物中氫、氘和氫氘呈現類似于分子固溶體的行為,同時發生相變。純氫進入相II的壓力為60 GPa,而純氘進入相II的壓力為20 GPa,由于氫氘混合物的質量處于氫和氘之間,通常會認為氫氘混合物進而相II的壓力會處于純氫和純氘之間。然而有趣的是,團隊發現氫氘混合物進入相II和相III的壓力既高于也高于氫,這是由交換相互作用對高能態量子捕獲引起的。HD分子不存在交換對稱性,從而使HD分子處于能量穩定的基態。而純氫分子、氘分子均受交換對稱性的限制,使得有些分子被囚禁到了高的轉動能態,這種高的轉動能使得體系不穩定,因此會在較低的壓力條件下發生相變到穩定的相。研究團隊繪制了寬壓力-溫度范圍的不同比例氫氘混合物的高壓低溫相圖,發現混合物中相變壓力隨著氫的比例增加而增大。此工作對于理解氫、氘、氫氘混合物的相圖、氫和氘的同位素效應和量子效應都具有重要作用。

    該工作得到國家自然科學基金、中科院創新基金、挑戰計劃、合肥研究院院長基金等支持。

    超高壓下氫氘混合物新相變行為研究獲進展

    圖1. 三種典型比例的氫氘混合物(氫和氘的比例分別為 75:25 = 3:1,50:50 = 1:1和 40:60 = 2:3)的高壓低溫相圖,以及純氫H2(灰色虛線)和純氘D2(黑色點線)的高壓低溫相圖。

    超高壓下氫氘混合物新相變行為研究獲進展

    圖2. 三種不同比例的氫氘混合物(氫和氘的比例分別為 75:25 = 3:1,50:50 = 1:1和 40:60 = 2:3)的高壓低溫拉曼光譜,溫度在10-20 K之間,壓力在0-200 GPa之間。



    來源:中國科學院合肥物質科學研究院

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